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Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photoca

更新時間:2022-02-25      點擊次數(shù):2202

1. 文章信息

標題:Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

頁碼:Applied Catalysis B: Environmental 2022, 308, 121218

DOIhttps://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218

2. 文章鏈接

Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

3. 期刊信息

期刊名:Applied Catalysis B: Environmental

ISSN:0926-3373

2021年影響因子:19.506

分區(qū)信息:中科院1區(qū)Top;JCR分區(qū)(Q1)

涉及研究方向:光電催化

4. 作者信息:第一作者是徐文凱博士。通訊作者為天津工業(yè)大學梅東海教授、黃宏亮副研究員,張貴榮研究員。
5. 正文中標記了“The reactions were conducted using a photocatalytic H2 production system (CEL-PAEM-D8) furnished by Beijing China Education Aulight Co., Ltd."

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文章簡介:

半導體光催化分解水制氫被認為是解決未來能源危機和環(huán)境污染問題的理想途徑。其中,半導體異質(zhì)結光催化劑,因為其具有優(yōu)異的光捕獲能力,高效的電荷分離,快速的反應動力學以及長期的循環(huán)穩(wěn)定性,從而引起了廣泛的關注。到目前為止,大量的研究致力于設計和構造各種各樣類型的異質(zhì)結(比如Type II,Z-Scheme/S-scheme等),用于探究異質(zhì)結形成的內(nèi)在機理和光生電子-空穴高效的分離。然而,半導體異質(zhì)結界面之間的電子傳遞速率對其光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響尚未得到系統(tǒng)深入的研究。

在本文中,作者以超薄2D MOF納米片(Cd-TCPP)作為模板,以硫代乙酰胺作為硫源,采用MOF模板原位硫化策略,合成得到CdS納米粒子修飾的Cd-TCPP復合納米片(CdS/Cd-TCPP)。通過控制硫化反應時間,可以很容易地實現(xiàn)對Cd-TCPP納米片表面CdS量子點尺寸的有效調(diào)控。同原始的Cd-TCPP和單純的CdS相比,CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結展現(xiàn)出優(yōu)異和穩(wěn)健的光催化分解水產(chǎn)氫性能,最高活性為3150 μmol·h-1·g-1。綜合實驗表征和理論計算結果表明,CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結界面之間電子傳遞速率和光催化分解水產(chǎn)氫活性能夠通過控制原位合成的CdS量子點尺寸來調(diào)節(jié),異質(zhì)結界面之間電子傳遞的驅(qū)動力來源于CdS和Cd-TCPP兩者導帶之間的能量差。具體地說,較大尺寸的CdS量子點,由于其具有更低的導帶位置,從而增大了異質(zhì)結界面之間電子注入的驅(qū)動力,更加有利于接受來自Cd-TCPP注入的電子,因此展現(xiàn)出更高的光催化性能。我們相信,這些新發(fā)現(xiàn)將豐富我們對異質(zhì)結光催化劑進一步的認識,并為設計用于太陽能到化學能轉換過程的高效光催化劑提供了一種有前景的策略。

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本文提出的量子點尺寸控制的電子注入動力學調(diào)節(jié)方法對于未來設計合成新型高性能催化劑材料有重要指導意義。


文章DOI : https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218,原文鏈接:Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production



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